Modellistica della qualità dell'aria: l'aerosol atmosferico

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Modellistica della qualità dell'aria: l'aerosol atmosferico
Modellistica della qualità
dell'aria: l’aerosol atmosferico
Seminario IAS – FAIRMODE_IT

                                                              29 Gennaio 2014
          Confronto fra modelli euleriani e al recettore per
                  l’analisi del ruolo delle sorgenti emissive
                                         G. Pirovano1, C. Colombi2, G. Lonati3
                                   A. Balzarini1, G.M. Riva1 and V.L. Gianelle2

                                                                             (1)

                                                                            (2)

                                                                (3)

                                                                                  1
Modellistica della qualità dell'aria: l'aerosol atmosferico
Domande…

•   CMB e CAMx/PSAT -> due modelli per Source Apportionment
    …E’ possibile validare i risultati ottenuti?

•   Il confronto fra i due approcci permette di evidenziare punti di forza
    e debolezza di entrambi i metodi?

•   E’ possibile ottenere informazioni più accurate sul ruolo delle
    diverse sorgenti emissive ed i processi di formazione del particolato?

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                                           Guido Pirovano   Bologna – 29 gennaio 2014
Modellistica della qualità dell'aria: l'aerosol atmosferico
Il caso studio

                 Il caso studio

                     Milano

                                                                       3
                          Guido Pirovano   Bologna – 29 gennaio 2014
Modellistica della qualità dell'aria: l'aerosol atmosferico
Il caso studio

      PARFIL – Misure disponibili
     Sampling campaign design
          • Period: 01.01.04-30.06.07
          • Daily PM2.5 gravimetric sampling
          • Sampling sites: 6 UB, 3 UT, 1 RB and 1 Alpine site.
          • Analysis on collected filters (about one week each month per kind
             of component): about 700 daily concentration data per site and
             kind of component
     Elements(Z>11)
       Al, Si, Ca, Sr, K, Fe, Ti, Mn, V, Cr, Ni, Cu, Br, Pb, Zn, Cl, S
       XRF
     Carbon
      OC, EC
      TGA/FT-IR and ATOT
     Cations and Anions
      Chloride, Nitrate, Solphate, Ammonium
      IC
     PAH’s
      B(a)P, B(a)A, B(b)F, B(k)F, I(1,2,3-c,d)P, DB(a,h)A, Fluoranthene,
      Pyrene, Chrysene, B(g,h,i)P
      HPLC

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Modellistica della qualità dell'aria: l'aerosol atmosferico
CMB

              CMB8.2 - Configurazione
      Operation
         • Control file: none
         • Set option conditions: standard
         • Britt and Luecke: done
         • Source elimination: none
         • Best fit: none
         • Ambient Data Selection: Winter and Summer semestre, each site

      Fitting Sources Arrays:

             Transport Light Duty Diesel Vehicles        Profili sorgente CMB
             Transport Heavy Duty Diesel Vehicles
             Transport Gasoline                                     =
             Tire and Brake Wear Erosion
             Ammonium Sulphate
                                                          Profili emissivi CAMx
             Ammonium Nitrate
             Domestic Biomass Burning                           SPECIATE (EPA)
             Agricultural Burning (Open Burning)                ARPA Lombardia
                                                                 AMAT-MI
                                                                                             5
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Modellistica della qualità dell'aria: l'aerosol atmosferico
CAMx/PSAT

      CAMx - Sistema modellistico
  INPUT METEOROLOGY
                           SEASALT and DUST                                 ACTIVITY
       (ECMWF)
                                MODEL                                     INDICATORS
          and
                                                                              and
  LAND USE DATA (USGS)
                                              BVOC MODEL                LAND USE DATA
                                                (MEGAN)
     Meterological
        model
  (WRF, RAMS,MM5,…)      Chemical and Transport                       EMISSION MODEL
                                model                                     (SMOKE)
     BOUNDARY               (CAMx + PSAT)
     CONDITIONS
     PROCESSOR

                                                                           EMISSION
                                                                         INVENTORIES
                           CONCENTRATIONS
      LARGE SCALE                                                        (EMEP, ISPRA)
                           and DEPOSITIONS
        MODEL

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CAMx

             CAMx - configurazione
       Campi Meteorologici
         WRF v.3.2.1 – 3 domini innestati – anno 2005
         Europa (45 km), Italia (15 km), Pianura Padana (5 km)
         ECMWF – Campi di analisi come condizione iniziale ed al contorno
       Emissioni
        Inventari INEMAR per Lombardia, Piemonte, Veneto, Emilia Romagna
        ISPRA e EMEP 2005 per resto del dominio

       PSAT
        28 categorie emissive (Trasporto, energia, agricoltura, combustione biomassa,…)
       Modulo Aerosol
       Composizione chimica:
             Crustal, Primary Organic, Elemental Carbon       (primario)
              SO4=, NO3-, NH4+, H2O, Na+, Cl-, SOA            (secondario)
       Static Coarse/Fine size bins approach
       Equilibrio termodinamico:                              ISORROPIA
       Modulo per Aerosol Secondario Organico                 SOAP

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CAMx

        Analisi dei risultati – PM2.5

                     OK
  KO

                                                                        ≈

                ≈

   KO                                      OK

                                                                            8
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Modellistica della qualità dell'aria: l'aerosol atmosferico
CAMx

       Contributo delle sorgenti

 PM2.5
                                                                  EC

                     Guido Pirovano   Bologna – 29 gennaio 2014
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CAMx vs CMB

                Chiusura di massa

   OK   CAMx estivo – CMB invernale
                                      ≈        CMB estivo
   KO   CAMx invernale
                                                                                       10
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CAMx vs CMB

  Confronto contributi medi stagionali
                        PM2.5 – Concentrazione media stagionale

                                    Media stagionale x sito (μg m-3)            Site-by-site SCEs
   Categoria emissiva
                                   CMB                     PSAT                          R
                                3.4 ± 1.8                4.0 ± 0.5                     0.43
   Solfato d’ammonio            3.2 ± 2.1                3.6 ± 0.6                     0.76
                                 2.3 ± 1.0       OK      6.7 ± 2.8                     0.80
   Nitrato d’ammonio            10.2 ± 6.2              12.4 ± 4.6                     0.96
                                                                       ≈
                                 9.4 ± 9.2               2.4 ± 1.6                     0.73
   Trasporto su strada          10.7 ± 10.1              3.9 ± 2.7                     0.73

   Biomassa x Riscaldamento      4.2 ± 4.5               0.8 ± 0.3                     -0.22
   domestico                    10.1 ± 10.6     KO       4.2 ± 1.2                     0.10

   Combustione in                1.6 ± 2.3               0.2 ± 0.1                     -0.43
   agricoltura                   1.4 ± 3.9               0.3 ± 0.2                     -0.44

                          Estate                           Inverno
                                                                                                    11
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CAMx vs CMB

              Analisi al recettore
              PM2.5 – Concentrazione media stagionale

                              Milano – Stagione Invernale

                                           Cantù – Stagione Estiva

                                                                                    12
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CAMx vs CMB
                                                   Analisi al recettore
            Frazione carboniosa – Concentrazione media stagionale

                                     6                                                                                   12
                                                                                                                                    12.3
                                     5
                                                                                                                          9

                                                                                              CMB SCEs (µg m )
                 CMB SCEs (µg m )

                                                                                             -3
                -3                   4

Biomassa per                         3                                                                                    6

Riscaldamento                        2
                                                                                                                                                                            Inverno
domestico                            1                                 EC winter
                                                                                                                          3
                                                                                                                                                      OC winter
                                                                       EC summer                                                                      OC summer
                                     0                                                                                    0
                                           0       1    2     3      4          5        6                                    0    3          6          9             12
                                                       CAMx SCEs (µg m-3 )                                                                            -3
                                                                                                                                       CAMx SCEs (µg m )

                                           6                                                                             12                                                 Estate
                                                                                                                                  12.2
                                           5
                                                                                                                          9

                                                                                                      CMB SCEs (µg m )
                        CMB SCEs (µg m )

Trasporto

                                                                                                -3
                 -3

                                           4

su strada                                  3                                                                              6

                                           2
                                                                                                                          3
                                           1                                                                                                               OC winter
                                                                             EC winter
                                                                                                                                                           OC summer
                                                                             EC summer                                    0
                                           0
                                                                                                                              0     3           6          9           12
                                               0         2           4                   6                                                            -3
                                                       CAMx SCEs (µg m-3 )                                                          CAMx SCEs (µg m )

                                                          EC                                                                               OC                                   13
                                                                                             Guido Pirovano                                   Bologna – 29 gennaio 2014
CAMx vs CMB

    Conclusioni e domande aperte
Metodologia
   • Verifica della chiusura di massa
   • Identificazione e verifica delle sorgenti più significative
   • Identificazione di sorgenti e processi mancanti in CTM (risospensione, SVOC,…)
   • Individuazione di possibili outlier in RM
   • Verifica della correlazione spaziale (e temporale)
   • Possibili incongruenze dovute alla definizione di specie/sorgente secondaria
   • Profilo di speciazione delle emissioni (CTM) vs profilo sorgente (RM)
   • Il concetto di incertezza
   • Approccio orientato alla massa (CTM) vs approccio orientato al tracciante (RM)

Analisi dei risultati
    • CAMx fornisce risultati più omogenei e quindi livelli di performance più sistematici (sia nel
        bene che nel male…)
    • CMB fornisce una migliore chiusura di massa
    • CMB più congruente in inverno che in estate (minore influenza dell’incertezza?)
    • CMB in alcuni casi sovrastima i contributi di alcune sorgenti e/o identifica sorgenti poco
        congruenti con l’area
    • CAMx identifica un maggior numero di categorie emissive (suddivise anche per aree)
    • CAMx sottostima parzialmente TC da biomassa (con parziale sovrastima OC/EC)
    • CAMX sottostima fortemente OC da trasporto su strada (emissioni? Processi Aerosol?)
                                                                                                   14
                                                      Guido Pirovano   Bologna – 29 gennaio 2014
Grazie per la
   vostra
 attenzione!

                                                    15
       Guido Pirovano   Bologna – 29 gennaio 2014
CMB

            CMB8.2 - Performance
      Diagnostic          Cold season       Warm                 Target values
      parameter                            season
                            0.21-0.82     0.23-0.83
      R2                  (0.58 ± 0.22)    (0.58 ±                      > 0.8
                                            0.20)
                             15-73          14-77               2     always > 2                      >2

                                                                                       16
                                          Guido Pirovano   Bologna – 29 gennaio 2014
CAMx/PSAT

                       CAMx/PSAT
    PSAT - Particulate Source
    Apportioning Technology (Yarwood et al., 2004)
    PSAT utilizza delle specie aggiuntive (traccianti reattivi) per
    ripartire le concentrazioni di PM primario, secondario e dei
    corrispondenti precursori gassosi alle corrispondenti aree e
    categorie emissive

    • Quantificare il ruolo delle diverse sorgenti emissive

    • Investigare, sorgente per sorgente, gli effetti della non-
      linearità dei processi chimici sulle concentrazioni di PM

                                                                                   17
                                      Guido Pirovano   Bologna – 29 gennaio 2014
CAMx/PSAT

                         CAMx/PSAT
   Zero-out                        PSAT
   (i.e. removing
                          S1
   emissions)
                                                                     S1
            Z.O.                                   PSA
            1         PM2.5(1)    PM2.5            T                  S2
                                                                     Other
   PM2.5
             Z.O. 2
                                 PSAT Advantages
                         S       • Time saving (one simulation)
                         2       • Mass consistency
                      PM2.5(2)   • Fully traceable

                                                                                18
                                  Guido Pirovano    Bologna – 29 gennaio 2014
CAMx/PSAT

                            CAMx/PSAT
    Reactive tracers approach: sulphur source apportionment
  Tracer concentration in each cell = Emission+Transport+ chemical transformation…

                                                              CAMx
                                                              Total rate

    TRACERS                                                                                  WEIGHTS
                                                           ESO2 (t )       eSO2 i (t )
  1. Emission         TSO2i (t    t ) em TSO2i (t )
                                                              V                 e
                                                                                i SO2 i
                                                                                          (t )
                                                                                                 in
                                                                                      TSO2i (t ) em
  2. Transport         TSO2 i t   t          TSO2 i t              SO2     tr
                                      tr                em                                            in
                                                                                          i
                                                                                            TSO2i (t ) em
                                                                                          TSO2i (t ) tr
  3. Chemistry         TSO2i (t   t ) chem    TSO2i (t ) tr        SO2     chem
                                                                                          i
                                                                                            TSO2i (t ) tr

                                                                                                            19
                                                  Guido Pirovano       Bologna – 29 gennaio 2014
CAMx/PSAT

                          CAMx/PSAT
    Reactive tracers approach - Sulphate

   Sulphate formation                                              CAMx
   (chemistry step in cell I,J,K)          SO2             PSO4    Total rate

                                                                         SO2i (t )
      • SO2 removal            SO2i t      t         SO2i t       SO2
                                                                          SO2i (t )

               TRACERS                                                             WEIGHTS
                                                                           SO2i (t )
      • Sulphate               PS4 i t     t         PS4 i t      PSO4
      production                                                            SO2i (t )

                                     SO2                 SO2 i
              Mass Balance                           i

                                    PSO4         i
                                                         PS 4 i

                                                                                                20
                                                 Guido Pirovano     Bologna – 29 gennaio 2014
CAMx

                            Categorie emissive
       group_number             label       definizione                                                                  combustibile
             1        01ele                 0101 - Centrali Termo-Elettriche                                             mix
             2        01ele_bio             0101 - Centrali Termo-Elettriche                                             biomassa
             3        01ele_oth             0101 - Centrali Termo-Elettriche                                             altro
             4        01ene                 01 - Combustione nelle industrie energetiche (eccetto 0101                   mix
             5        01ene_bio             01 - Combustione nelle industrie energetiche (eccetto 0101                   biomassa
             6        01ene_oth             01 - Combustione nelle industrie energetiche (eccetto 0101                   altro
             7        02ris                 02 - Impianti di combustione non industriale (eccetto biomasse               altro
             8        02bio                 02 - Impianti di combustione non industriale a biomasse                      biomassa
             9        03cin                 03 - combustione industria                                                   altro
            10        03cin_bio             03 - combustione industria                                                   biomassa
            11        07aut                 0701 - Trasporti stradali - Automobili                                       mix
            12        07aut_gas             0701 - Trasporti stradali - Automobili                                       benzina
            13        07aut_die             0701 - Trasporti stradali - Automobili                                       diesel
                                                                                                                         gpl-gas
            14        07aut_gpl             0701 - Trasporti stradali - Automobili                                       naturale
            15        07aut_usu             0701 - Trasporti stradali - Automobili (usura)
            16        07tra                 07 - Trasporti stradali (eccetto 0701)                                       mix
            17        07tra_gas             07 - Trasporti stradali (eccetto 0701)                                       benzina
            18        07tra_die             07 - Trasporti stradali (eccetto 0701)                                       diesel
            19        07tra_usu             07 - Trasporti stradali (eccetto 0701) (usura)
            20        07eva                 INEMAR - 07eva
            21        08off                 08 - Altre sorgenti e macchinari mobili (fuori strada)                       mix
            22        08off_gas             08 - Altre sorgenti e macchinari mobili (fuori strada)                       benzina
            23        08off_die             08 - Altre sorgenti e macchinari mobili (fuori strada)                       diesel
            24        09rif                 09 - Trattamento dei rifiuti e discariche
            25        10agr                 10 - Agricoltura
            26        11nat                 11 - vulcani ed altre emissioni naturali (no biogeniche, no sale) +incendi
            27        bs                    biogeniche e sale
            28        other                 altro
            29        Boundary Conditions   Contributo trasporto a lunga distanza
                                                                                                                                        21
                                                                            Guido Pirovano           Bologna – 29 gennaio 2014
CAMx vs CMB

              Analisi al recettore
              PM2.5 – Concentrazione media stagionale

                              Milano – Stagione Invernale
                                   Lodi – Stagione Invernale
                                          Cantù – Stagione Estiva

                                                                                    22
                                       Guido Pirovano   Bologna – 29 gennaio 2014
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